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中科院碳與過(guò)渡金屬相互作用合作研究獲進(jìn)展

  近日，中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化研究組與英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)研究人員合作，在碳與過(guò)渡金屬相互作用研究方面取得進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在zui近一期的《納米快報(bào)》上（Nano Letter, 2011, 11 （2）, pp 424–430，DOI: 10.1021/nl103053t）。

深入研究碳與過(guò)渡金屬催化劑的相互作用，對(duì)于理解合成氣轉(zhuǎn)化、烷烴活化、以及水煤氣變化等催化反應(yīng)過(guò)程中的積碳產(chǎn)生，抑制催化劑失活，提高催化劑的穩(wěn)定性等具有重要的意義。同時(shí)，此研究對(duì)于理解石墨烯在金屬表面的生長(zhǎng)機(jī)理參考價(jià)值。石墨烯作為一種新型的二維碳材料，在高性能納米電子器件、復(fù)合材料、場(chǎng)發(fā)射、氣體傳感器及能量存儲(chǔ)等領(lǐng)域具有非常重要的應(yīng)用前景。

李微雪研究員及其博士生馬秀芳同英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)R. Schaub課題組利用密度泛函理論計(jì)算和隧道掃描電鏡實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，通過(guò)乙烯在Rh（111）表面上吸附、程序升溫裂解，深入研究了Rh（111）表面上石墨烯成核過(guò)程和生長(zhǎng)機(jī)理。理論計(jì)算結(jié)果表明，成核難易程度及其前驅(qū)體大小，由碳碳成鍵、碳和金屬成鍵的競(jìng)爭(zhēng)相對(duì)強(qiáng)弱來(lái)決定。在此基礎(chǔ)上，通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)的合作，研究人員確定出在Rh（111）表面上，石墨烯成核的前驅(qū)體為由七個(gè)六圓環(huán)、共計(jì)24個(gè)碳原子的團(tuán)簇組成；成核前驅(qū)體形成后，碳團(tuán)簇進(jìn)一步通過(guò)SmoluchowskiRipening機(jī)理生長(zhǎng)為完整的石墨烯。

由于碳與金屬相互作用的強(qiáng)弱程度會(huì)隨著金屬催化劑以及表面取向的不同而不同，該研究結(jié)果意味著可以通過(guò)改變催化劑的組分及結(jié)構(gòu)，來(lái)影響催化劑表面積碳成核的難易程度，控制前驅(qū)體尺寸的大小，從而有助于提高催化劑的抗積碳、抑制失活的能力。

該研究結(jié)果對(duì)如何進(jìn)一步提高大規(guī)模制備高質(zhì)量的石墨烯也具有一定的啟發(fā)價(jià)值。